Tras la desamortización de Madoz, en 1855, quedó vacío el Colegio-convento de la Orden de Clérigos Regulares Ministros de los Enfermos de San Carlos Borromeo y de San Camilo de Lelis o de Agonizantes construido entre 1652 y 1675 (en la Plaza de Cervantes número 12), los ediles hicieron gestiones para trasladar ahí su sede municipal y la Milicia Nacional, consiguiendo definitivamente su cesión en 1868. Desde el 11 de noviembre de 1870 es el Palacio Consistorial de Alcalá de Henares y sería remodelado por el arquitecto Cirilo Vara y Soria, para su nueva función; dejando el lateral sur de la edificación para las Escuelas Municipales, de ahí su denominación de Calle de las Escuelas. En 1872 el arquitecto Adolfo Fernández Casanova divide la antigua capilla del convento, convirtiendo la planta superior en el actual Salón Noble o de Plenos, y la planta baja en oficinas. En 1875 el salón de plenos se decorada con estucos y tapices, instalando en sus paredes los medallones dedicados a Cervantes, el Cardenal Cisneros, El Empecinado, Nebrija, Pedro Gumiel, y Antonio de Solís y Rivadeneyra. En la planta alta se construyó el archivo documental. En el exterior se incorporó un reloj con una única esfera. En 1880, durante una visita a la ciudad de los reyes Alfonso XII y María Cristina de Habsburgo-Lorena, le concedieron el título de Excelentísimo al Ayuntamiento complutense. Obras de arte: En su interior atesora una colección de pinturas, entre las que destacan: Estos son mis poderes o Cisneros y los Grandes (1864) de Víctor Manzano y Mejorada,16​ Cervantes y sus modelos (1887) de Ángel Lizcano Monedero, y ¡A la guerra! (1895) de Alberto Plá Rubio. Además, de un arcón de caudales del siglo XVI, y las cuatro mazas ceremoniales de plata de la ciudad.